镁橄榄砂(Mg2SiO4)陶瓷复合氧化物合成路线。锂硼硅酸盐 (LBS)玻璃添加镁橄榄砂烧结温度和微波介质性能的影响进行了研究。通过X射线衍射和扫描电镜研究了晶体结构和复相陶瓷的微观结构。并且测定了在无线电和微波频率范围内烧结样品的介电性能。通过添加15wt%的锂硼硅酸盐使烧结温度从1500℃降低到950℃，而没有明显影响样品的介电性能。结果表明，添加适量的锂硼硅酸盐可使镁橄榄砂成为一种低温共烧陶瓷材料。

关键词：陶瓷；固态反应；介电响应

1.引言

低温共烧陶瓷(LTCC)技术在各种模块和电子封装基板的开发中已经变得至关重要，尤其是在无线和微波应用当中[1]。对于包装材料所需的重要特点是：(1)低介电常数εr＜10(提高信号速度)，(2)低介电损耗或高品质因数(增加选择性)，(3)热导率高(消散产生的热量)，(4)低或匹配的热膨胀系数，(5)低温共振频率系数τf[2-7]。快速进展继续实现高速和电子设备的高频处理，要求电子元件和设备拥有更高的处理速度和高集成度。为了满足这些要求，低温共烧陶瓷材料被用于多层电路板和微波频率段工作的无源器件。在多层结构中，为了配合低熔点和高度进行内部电极如Ag，有必要降低电介质的烧结温度低于950℃[6,8-10]。

尽管已经有报道指出一些电介质材料拥有良好的微波介电性能，但大多介电材料烧结温度在1200℃以上，这限制了其应用在低温共烧陶瓷中的温度。过去已经有一些方法来减少介质陶瓷的烧结温度。在一般情况下，添加具有低熔点玻璃是一种高效，低成本的方法来降低陶瓷致密化温度[11-14]，通过添加各种低熔点、低损耗的玻璃来降低烧成温度[15-20]。王[21]等人研究了锂硼硅酸盐玻璃体系的微波介电性能，Choi等人研究了通过添加Li2O-B2O3-SiO2玻璃可以使CaZrO3–CaTiO3陶瓷的烧结温度降低到875℃[22]。此前有报道称，由于B2O3具有低玻璃化转变温度，硼玻璃更有效的降低烧结温度。

最近Ohsato等人[24]报告镁橄榄砂是一种低介电常数，低损耗陶瓷。同时镁橄榄砂（Mg2SiO4）属于橄榄石晶体，这是一种重要的硅酸盐[25]。一般来说硅酸盐含Si，O和一个或多个金属材料，如Al, Ba, Be, Ca, Fe, Mg, Mn, K, Na or Zr. 镁橄榄砂属于分组nesosilicates（单四面体），其结构产生强分子力和离子接近，因此与其他化学性质相似硅酸盐相比具有较高的包装密度，折射率和硬度。由于其低的导电[26]、低介电常数、化学稳定性好、耐火度、甚至在高温下具有很好的绝缘性能，对电子镁橄榄砂可作为理想的基体材料。然而，Mg2SiO4烧结温度约为1500℃，这对于多层微波元件太高而难以适应。在本文中我们研究了烧结助剂对镁橄榄砂陶瓷的致密度、烧结温度和介电性能的影响。

2.实验

Mg2SiO4被用来作为基绝缘材料。按照传统的固态陶瓷路线，高纯度[(MgCO3)4·Mg(OH)2·5H2O]和 SiO2[Aldrich公司，99.9％]作为镁橄榄砂合成的原材料。这些化学品的剂量比体重并在聚乙烯瓶使用氧化钇稳定氧化锆球球磨在蒸馏水中24小时。泥浆首先在100℃的热风烘箱中烘干，然后在1350℃的高温中煅烧4小时。玻璃粉末由高纯度的氧化物如B2O3、 Li2CO3、SiO2（99.9％Aldrich化学公司，美国）合成。这些氧化物按称重剂量比混合，并使用蒸馏水为介质在玛瑙研钵中研磨2小时。将其干燥并以高于熔点的温度在铂金坩埚中融化，淬火并粉化。

将Mg2SiO4和玻璃粉末以水为介质混合成厚泥浆。添加0.1%聚乙烯醇（分子量22,000，BDH实验室供应商％，英国4 wt％的聚乙烯醇溶液）粘结剂，然后研磨。然后干燥，使用合适的模具施加100MPa压强，制成圆片(直径14mm，厚1mm)用于低频率测量，制成矩形条状(25mm×3mm×1mm)用于微波频率测量。在烧结温度达到950℃-1500℃之前，将压片在600℃的温度中煅烧30min以便除去粘结剂。对从0.5-20wt%不同含量的镁橄榄砂玻璃详细研究。

烧结样品的密度测定采用Archimedes方法。该粉末样品的晶体结构，使用X射线衍射图谱(铜的Kα辐射，飞利浦X -射线衍射仪)进行研究。烧结样品在低于烧结温度25℃的温度下腐蚀30min并在扫描电子显微镜((SEM,JEOL-JSM 5600LV, Tokyo Japan))记录其表面形貌。对于低频率(1MHz)介电测量，通过离子电极将银均匀镀在圆片样品表面，使用LCR仪表测量(日置3532-50LCRHiTESTER)。在低频率(1MHz)下介电常数(τε)的温度变化也需要测量。在微波频率范围内利用微波谐振腔微扰技术使用HP8510C矢量网络分析仪对样品的介电性能进行测量。